A série conta a história de três típicas adolescentes em Beverly Hills : Sam, Clover e Alex. O que poucos sabem é que elas são espiãs comandadas por Jerry, líder de uma organização secreta chamada World Organization of Human Protection (WOOHP), em português Organização Mundial de Proteção Humana. Assim, as garotas têm que dividir suas missões juntamente com as preocupações típicas do seu dia-a-dia: provas de escola, garotos, compras e, sua rival, Mandy, uma patricinha fresca e mimada.
Quando os fãs do artista pop Ricky Mathis ficam malucos, as espiãs trabalham à paisana como sua banda de abertura para investigar o caso.
Clover é sequestrada durante uma missão à paisana. Ao tentar resgatá-la, Sam e Alex fazem uma descoberta surpreendente.
Cansadas de serem sempre vigiadas por Jerry, as meninas se animam com o novo líder da WOOHP, Mac Smit. Mas será que ele é mesmo tão legal quanto parece?
As férias das garotas no Havaí são interrompidas por um cientista maluco que consegue controlar os vulcões do mundo.
Quando as garotas investigam criaturas estranhas que estão apagando a mente dos cientistas mais importantes do mundo, Sam acaba se tornando vítima de uma delas.
Ao perseguir um indivíduo estranho que sequestrou cientistas militares, a equipe é transportada para o ano de 1136.
Sam, Clover e Alex viajam a Paris, onde vários vencedores do Prêmio Nobel desapareceram durante uma conferência.
As meninas procuram um fabricante de brinquedos que está fazendo os adultos agirem como crianças. Clover muda seu guarda-roupa para impressionar um garoto.
Quando as meninas são incriminadas de um assalto a banco, elas precisam driblar os agentes da WOOHP enquanto tentam limpar seu nome e encontrar os verdadeiros culpados.
Sam, Clover e Alex se tornam alvos de uma ex-modelo que começa a sequestrar garotas com propósitos sinistros.
Quando atletas olímpicos desaparecem de um programa de TV famoso, as meninas decidem se tornar participantes para investigar.
Sam, Clover e Alex trabalham à paisana em um colégio do Vale do Silício para investigar ataques cometidos por máquinas e se deparam com um gênio vítima de bullying.
Uma nova marca de biscoitos extremamente viciantes transforma todos que os comem em pessoas obesas. Até mesmo Clover se torna vítima dessa delícia.
Sam, Alex e uma Clover em miniatura tentam evitar que um vilão maluco encolha todos os pontos turísticos importantes do mundo.
Quando Alex e outras pessoas são abduzidos possivelmente por extraterrestres, as garotas entram em conflito com uma organização secreta.
Ao investigar o caso de um navio que desapareceu com 200 passageiros, a equipe chega a uma ilha estranha onde Clover acaba sendo transformada em gata.
Quando um grupo de líderes de torcida desaparece, as meninas encontram as Viúvas Negras, cuja apresentação é parecida demais com a da equipe desaparecida.
A equipe investiga uma fórmula de invisibilidade que desapareceu, mas Sam só consegue pensar no novo intercambista de Londres.
As espiãs precisam deter um criador de videogames que está sequestrando atletas dos esportes radicais e os convertendo em personagens digitais.
Ao encontrar problemas durante uma investigação, as meninas são resgatadas por uma equipe que foi dada como morta há anos.
As garotas lutam contra o tempo para encontrar um ladrão que faz quadros desaparecerem, mas também Alex acaba desaparecendo!
Quando as pessoas do mundo todo começam a desaparecer após entrar em lojas, Sam sofre uma lavagem cerebral como parte de um plano para destruir os shoppings.
Quando alunos começam a se tornar pessoas idosas, as meninas decidem investigar e descobrem que o grande culpado é um diário de 800 anos de idade.
As espiãs descobrem uma trama maquiavélica quando líderes mundiais começam a transformar pontos turísticos em parques de diversões.
Clover é capturada quando as espiãs tentam evitar que um poderoso vilão congele o centro da Terra e extermine a raça humana.
As espiãs entram em ação quando um homem chamado Marco Lumière sequestra uma dupla de celebridades para participar de seu filme superrealista.
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